Die weit über 5000 Exponate umfassende Kollektion wurde durch das Sammler-Ehepaar Rudolf und Elisabeth Leopold im Laufe von fünf Jahrzehnten zusammengestellt. 1994 wurde die Sammlung mithilfe der Republik Österreich und der Oesterreichischen Nationalbank in die LEOPOLD MUSEUM-PRIVATSTIFTUNG eingebracht.
Weltweit größte Egon-Schiele-SammlungDas LEOPOLD MUSEUM präsentiert im Museumsquartier die weltweit größte Egon-Schiele-Kollektion gemeinsam mit Spitzenwerken von Gustav Klimt, Oskar Kokoschka, Richard Gerstl und Albin Egger-Lienz.
Zu sehen sind weiters Gemälde und Grafiken von Herbert Boeckl, Hans Böhler, Anton Faistauer, Anton Kolig, Alfred Kubin und Wilhelm Thöny. Dazu kommen herausragende Werke aus dem 19. Jahrhundert von Ferdinand Georg Waldmüller, Friedrich Gauermann, August von Pettenkofen, Anton Romako, Emil Jakob Schindler, Carl Schuch u. a. m.
Die SAMMLUNG LEOPOLD enthält darüber hinaus wesentliche Gegenstände des österreichischen Kunstgewerbes der Jahrhundertwende von Otto Wagner, Adolf Loos, Josef Hoffmann, Koloman Moser und Dagobert Peche. Genuine Objekte aus Afrika und Ozeanien sowie Werke alter chinesischer und japanischer Kunst ergänzen die Präsentation.