Das Land Nordrhein-Westfalen erwarb 1961 insgesamt 88 Werke Paul Klees, die das Fundament der Museumssammlung bilden. Gründungsdirektor Werner Schmalenbach baute in seiner Amtszeit (1962-1990) eine äußerst qualitätvolle Sammlung der klassischen Moderne auf und schuf damit die einzige auf moderne Kunst spezialisierte Landessammlung in Deutschland. Direktor Armin Zweite (1990-2007) erweiterte die Kunstsammlung Nordrhein-Westfalen um zahlreiche Werke der Gegenwartskunst sowie plastische Arbeiten.