Aus dieser Zusammenarbeit heraus entwickelte sich eine der produktivsten Phasen der surrealistischen Fotografie. Lee Miller wurde Teil des Kreises um Pablo Picasso, Max Ernst und Paul Éluard, war befreundet mit Künstlerinnen wie Eileen Agar, Leonora Carrington und Dorothea Tanning und schuf Schlüsselwerke wie Impasse des Deux Anges, Exploding Hand oder Coiffure. Gemeinsam mit Man Ray trug sie zur Entwicklung der Solarisation bei, einer Technik, die sie konsequent einsetzten und weiterentwickelten.
Mitte der 1930er-Jahre führte ihr Weg nach Ägypten, wohin sie ihrem Ehemann Aziz Eloui Bey folgte. Dort entstanden rätselhafte Landschaftsbilder, darunter das ikonische Portrait of Space, das vielfach als Inspirationsquelle für René Magritte gelesen wurde. Kurz vor Ausbruch des Zweiten Weltkriegs kehrte sie nach Europa zurück und ließ sich schließlich in England nieder.
Als Mitarbeiterin von Vogue verband Lee Miller Modefotografie mit Zeitgeschichte. Während des Londoner Blitzes entstanden Bilder, die Eleganz und Alltag in einer zerstörten Stadt miteinander verschränkten. Ab 1943 begleitete sie als Fotojournalistin die alliierten Truppen durch Europa. Ihre Aufnahmen aus Saint-Malo, aus den befreiten Konzentrationslagern und aus dem zusammenbrechenden nationalsozialistischen Deutschland gehören zu den eindringlichsten Bildzeugnisse des Kriegsendes. Diese Fotografien wurden ebenso wie ihre Texte in Vogue veröffentlicht und offenbaren Lee Miller auch als präzise und eindrucksvolle Autorin.
Nach dem Krieg zog sie sich gemeinsam mit Roland Penrose, ihrem zweiten Ehemann, in die englische Landschaft von Sussex zurück. Dort empfing sie Freunde wie Max Ernst, Saul Steinberg, Alfred H. Barr Jr., Renato Guttuso oder den jungen Richard Hamilton. Ihre spätere Abkehr von der Fotografie mindert nicht die Kraft dieser letzten Bilder, in denen sich weiterhin ihr subversiver, ironischer Blick erkennen lässt.